1918年10月，云南靖国军第八军军长叶荃率部援陕，到达第一路军郭坚驻防的凤翔县（陕西凤翔县）。11月中旬，井勿幕一行前往凤翔慰劳叶部，当井勿幕返回三原途经兴平（陕西兴平县）时，忽然接到郭坚来信，约井勿幕于21日赴兴平南仁堡参加军事会议。井勿幕明知赴会有险，单他认为“只要对革命有好处，我是不怕牺牲的。”并如期赴约。结果他一到就被陈树藩勾结的靖国军内部败类郭坚部营长李栋材杀害，年仅31岁。
23日那天，他只带四名护兵，到南仁堡后，被李栋材的部下从背后连开两枪，当即牺牲。“李栋材者，陈之部下，叶军至陇州，李以力不敌诈降，而潜以密章上陈氏，必欲以民党要人之首，表明其心。”李见井中弹倒地，立即割下井的首级，带到西安向陈树藩表忠心；井的尸身，由随行护兵背回泾阳。泾阳驻军团长田玉洁几次赴省与陈交涉，才索回井的头颅，与其尸身一起草葬蒲城。陕西靖国军总司令于右任含泪握笔，将井“奔走南北者十余年，经营蜀秦者百余战”的事迹，呈文上报广州革命政府，广州革命政府决定由国民党党史委员会为井立传，1943年8月14日国民政府明令褒奖，追赠陆军上将。陕西军民为怀念井的不朽功勋，曾将井在西安居住过的四府街更名为井上将街，并在街南端城墙上凿开一门，名勿幕门（即今小南门）。
父母其人
井勿幕的先祖夫妻2人，由陕西扶风逃荒，来到蒲城井家塬，给丁姓地主做长工。妻死，丁姓给坡地一块，使其葬埋。掘墓时，发现墓穴葬有古代武将骸骨，穿戴盔甲和殉葬金银器物甚多，因以致富。初在井家塬附近植槐树百株，出售秧苗，人称为“井百槐”.后与人合股在四川自流井开盐井，每岁所得红利，全运江西，铸成江西元宝，运回蒲城，更成巨富，清道光年间，他的祖父在县城大什字巷新建住宅，遂由井家塬移居县城。井勿幕的父亲井水汲，字绠斋，因一目失明，人称“井瞎子”,乐善好施。1877年，西北各省大饥，井永汲倡议放赈。蒲城县令某，因不能包办侵吞，质问井：“你有多少钱？敢在蒲城县放赈！”答：“我没有百万之富，就不敢干这活（事）！”从此，人称井永汲为“井百万”.他独出白银数十万两，在蒲城设粥场几处，放赈3年，度过荒年，而家渐衰落。井勿幕4岁父殁，胞兄井岳秀（字崧生），大勿幕10岁，对他特别爱护，抚养成人。勿慕聪颖异常，勤学苦读。八国联军攻陷北京，慈禧太后和光绪皇帝逃到西安，签订了丧权辱国的《辛丑条约》。仅庚子赔款的本息，按当时全国4亿人口计算，每人应负担白银2两以上，因而激起了全国人民的极大愤慨。井勿慕虽在幼年，却非常关心国家民族的兴亡，他们弟兄纵论天下大事时，勿幕对于清政府的腐败无能多所指斥，井崧生尝自叹不如。勿幕性格开朗，貌秀心雄，豪侠尚武，于学业之余，随井崧生拜三原名拳师鹞子高三的大弟子金仲为师，练习拳剑技击，又日常腿缚铁瓦，锻炼腿足。他平日沉默寡言，遇事策划解譬，滔滔不绝。生平仰慕班超、傅介子的为人，常常高歌吟咏，特别爱唱汉高祖的《大风歌》和荆轲的《易水歌》，慷慨激昂，形于辞色。
兄弟亲情
1902年他们弟兄分居时，分给他的蒲城县内义源永杂货铺破产，债主临门，无法应付。这个年仅14岁的少东家，迫不得已，和井崧生商量，由佣工康宝印陪同，赴四川重庆，去投靠曾受过他父亲周济的川东道道台张铎。在重庆正蒙私塾读书年余，结识了当地革命青年杨庶堪、朱之洪、熊克武、但懋辛等。闻孙中山先生在国外成立反清的革命组织“兴中会”,同时四川有学生赴日本求学的消息，便不顾张铎的阻拦，于1903年12月冒险随众赴日本。1905年8月孙中山先生在日本创建同盟会，井勿慕由陕西同乡康心孚介绍加入，为中山先生所器重，“呼为后起之英”.但向中山先生要求回陕组织同盟会支部时，中山先生却说：“你这个17岁的小孩，能办成这样大的事吗？”他慷慨陈词：“我虽年少，但我哥井岳秀在陕熟人颇多，可以通过我哥联络各界人士。”当时中山先生正想打开西北革命局面，见他态度坚决，又有井岳秀为助，遂委井勿慕为同盟会陕西支部长，回陕开辟工作。同年冬季带着中山先生给井崧生的亲笔信，取道朝鲜及辽宁、河北、山西等省，途中视察各地情况和清廷虚实，渡河回陕。
1906年春在井崧生的帮助下，奔走渭北各地，秘密活动，数月间就发展了同盟会员吴宝三、张拜云、郭希仁、李仲特、李桐轩、王子端、焦子静、师子敬、朱漱芳、尚天德、寇胜浮、常铭卿、柏筱余、严文轩、高又明、钱定三、谢镛、邹子良、马开臣、胡定伯等30余人（张凤翙等军界人士，另行加入日知会），在三原北极宫召开同盟会会员全体会议，创建了同盟会陕西支部，奠定了同盟会在陕西活动的基础。会后，勿慕又赴宜君、耀州（今耀县）等地，准备设立同盟会秘密机关。同年夏季，井勿幕二次赴日本。秋季，同盟会陕西分会在东京正式成立，到会20余人，推白毓庚、杨铭源为正、副会长。12月勿幕经朝鲜回国。这时同盟会陕西分会在学界、军界、刀侠、会党等各方面都迅速得到发展，勿幕往来奔走于山西、河南、甘肃、四川各省，以联络当地同志。并推钱定三、胡景翼（笠僧）为运动新军的中坚干部。
1907年2月，井勿幕经四川，转赴东南几省，和黄兴、秋瑾、朱鐀等联络，密谋革命事宜。同年9月下旬，他和李仲特、高又明等人在大雁塔秘密开会，讨论贯彻同盟会纲领。由于多数人不赞成“平均地权”,决议改为“土地国有”.定于农历九月九日去中部（今黄陵）县祭黄帝陵山，激发我汉族同胞的民族精神，并推郭希仁、张翊初（赞元）起草祭文。会后，他和李仲特、焦子静、吴虚白等陕西16人，四川7人，甘肃、山西各3人，广东1人，共20余人，都到黄陵，以祭轩辕黄帝为名，当场通过“驱除鞑虏，光复故物，扫除专制政体，建立共和国体”的奋斗纲领。不久，勿幕第三次赴日本。1908年2月，勿幕在东京参与创办《夏声》杂志，撰文宣传革命，在《夏声》杂志第3号上，发表题为《二十世纪新思潮》一文，认为“所谓共产主意（义），要其宗旨所归，在全废私有财产，为人民全体共有财产。协力一致，从事生产，天下一家。”这是他对共产主义的简要介绍。1910年春，井勿幕奉同盟会总部令，回陕西组织起义，在泾阳柏氏花园开会20余日，传达总部指示，制定在陕西起义计划。6月，他和邹子良、郭希仁、张云山、王荣镇等人集会于小雁塔，商讨起义事宜，7月9日又召集同盟会和会党负责人张伯英、钱定三、胡景翼、李仲三、邹子良、张云山、张聚庭、万炳南等30余人，号称36弟兄，在大雁塔“歃血结盟”,共图大举。同年秋季，他和吴玉章、熊克武、但懋辛由上海赴香港，策划广州起义。
1911年4月27日广州起义失败，勿幕与总部诸人计议。他愤激地说：“吾党精英，损失殆尽。若不迅图急进，将来更不易举。长江方面，已有密报，于夏秋之间进行，吾等应由西北发难，收南北呼应之效。”在5月间回陕西，确定10月6日同时起义，陕西决定由新军在西安起义，渭北各县响应。决定之后，勿幕亲赴渭北布置，准备起义。10月10日武昌起义后，陕西各地纷纷欲动。10月22日，新军同志首先在西安起义（俗称“反正”），激战三昼夜，24日西安完全光复。同时同盟会会员胡景翼、胡定伯在耀州起义，富平哥老会首领向紫山率众光复富平，25日三原、商州（今商县）光复。此后陕西各县陆续光复。1911年l0月下旬陕西革命军司令部举行会议，仓促推举张凤翙为军事首领，众人仍暗中拥戴勿幕为大都督。勿幕在耀州使人转告他们，临时换主帅，只能是自己扰乱自己内部，制止了众人的企图，遂推定张凤翙为秦陇复汉军大统领，钱定三、万炳南为副统领。军政府正式成立。10月27日由渭北赶回西安，10月31日军政府委勿幕为北路宣慰安抚招讨使，井崧生、胡景翼、曹世英、郑庠等，都在他的部下分任标统。陈树藩为东路节度使，负责指挥军事。11月1日在陕西新军中最有声望，与勿幕志同道合的秦陇复汉军副统领钱定三，率学生40余人赴潼关，指挥东路战事，途经渭南，被当地土豪韩秉堃组织的反动民团杀害。噩耗传来，勿幕恸哭失声，废寝忘食。从此张凤翙独揽新军大权，在反清胜利后，逐渐脱离了革命。山西党人景梅九、李岐山等于10月29日，起义河东。清军第三镇协统卢永祥率部由正太铁路入晋，太原失陷，景、李等来陕求援。军政府复委勿幕为河北安抚使，和陈树藩率井崧生、严飞龙等部，由大庆关和夏阳渡河，支援山西民军，首克蒲、解、潞州，继克运城，三晋革命形势复振。清陕甘总督升允率甘肃汉回各军20余营东下，连陷邻州（今彬县）、长武、沂阳（今千阳）、陇州（今陇县），围攻乾州（今乾县）、礼泉，侵入三水（今旬邑）、淳化。勿幕命标统胡景翼率部于三水张洪塬，大败甘军。双方在乾、礼间成相持局面，至清帝退位止。1912年1月，中华民国临时政府成立之后，任命井勿幕为中央稽勋局副局长。井勿幕以陕西事务纠缠，辞职未往。3月，中山先生受袁世凯的要挟，辞去临时大总统职。勿幕亦本功成身退之义，遣散所部。将一部分包括井崧生所部在内，交付陈树藩改编，仅留敢死军一小部分，改为水利军，由杨仁天率领，屯垦黄龙山。6月25日，改同盟会陕西分会为陕西支部，举勿幕为支部长，张凤翙为副支部长，彭仲翔、宋向辰、张云山等均为支部负责人。8月上旬同盟会陕西支部改组为国民党秦支部，井勿幕仍被选为支部长，办理党务。因张凤翙阻挠，又改选张凤翙为支部长，勿幕与马凌甫为副支部长，郭希仁、宋伯鲁为干事，张云山为评议员。8月下旬被迫以筹办延长油矿为名赴南京，接着又赴上海，随章太炎学习古文。袁世凯政府任命张凤翙为陕西都督。
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